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華南植物園揭示紅樹林微塑料的源-匯動態及其驅動機制
中國科學院華南植物園全球變化生態學研究團隊近期在Journal?of?Hazardous?Materials上發表最新研究成果,提供了紅樹林生態系統微塑料(Microplastics,MPs)源-匯動態的新視角。結合野外樣地觀測和室內再懸浮模擬試驗,研究發現紅樹植物組織可通過物理攔截作用促進MPs沉積,但是極端天氣(臺風)引發的劇烈水力擾動會導致沉積物MPs再懸浮(臨界切應力約為0.024 N/m2),致使紅樹林轉變為“二次”污染源。本研究為紅樹林中微塑料的“源-匯”動態提供了量化證據,有望加深對潮間帶生態系統中微塑料環境行為的全面理解。1. 研究背景引出的科學問題環境中的MPs(直徑小于5 mm)主要來源于高分子聚合物塑料產品的破碎和分解,因威脅人體健康和生態系統安全而成為全球共同關注的一種新污染物。由于工農業和生活所需,塑料產品的產量從1950年的200萬噸激增至2019年的4.6億噸。然而,對于廢棄塑料產品回收處置的不足,使得大量塑料(包括MPs)進入河流并最終匯入海洋。由于河口海岸帶有效阻滯了微塑料的遷移過程,導致輸入河流和從河流入海之間的微塑料通量并不守恒。在潮間帶,紅樹林生態系統因其高生物量的特點,能有效降低潮流流速,利于MPs沉降,是微塑料重要的“匯”;但極端氣象事件(如臺風和風暴潮等)引發的強烈水力擾動,可能導致沉積物MPs再懸浮進入水體,使紅樹林轉變為“源”。現有研究多關注紅樹林沉積物MPs的水平分布特征,對垂向分布特征、紅樹植物截留效率、MPs再懸浮的水動力臨界條件及選擇性特征等關鍵信息仍缺乏充分理解,MPs“源-匯”轉換機制尚不明確。在此背景下,本研究旨在探究以下科學問題:(1)紅樹植物對漂浮MPs起到何種截留作用?不同植物類型是否有差異?(2)紅樹林沉積物MPs發生再懸浮需要何種臨界條件?不同特征(形狀、尺寸和密度)的MPs是否有選擇性?2. 再懸浮試驗裝置本研究的再懸浮模擬試驗依托于改進的EROMES侵蝕系統:由內徑15 cm的侵蝕管、擾流板和攪拌器組成。在距沉積物-水界面上7.5 cm處設旋轉螺旋槳,利用內設擾流板減小旋流,使沉積物受到均勻的切應力而再懸浮。根據濁度突變點得到石英砂再懸浮的閾值轉速,結合經驗公式計算其臨界切應力,校正水底切應力對轉速的響應關系。本研究使用EROMES系統,定量解析了沉積物微塑料再懸浮的臨界切應力,是該裝置在微塑料動力學研究的首次嘗試。3. 主要研究成果(1)MPs分布特征:沉積物MPs豐度從光灘(No?vegetation,NV)至紅樹林顯著遞增,其中老鼠簕(Acanthus ilicifolius,AI)樣帶富集指數(5.24 ± 2.55)最高;地表水中MPs豐度同樣呈現陸向遞增趨勢,并且在臺風“摩羯”影響的極端水動力條件下觀測到更高的MPs豐度(升高1.84~2.82倍)。(2)MPs組成特征:沉積物和地表水中的MPs形狀均以纖維為主,其次是薄膜和碎片,泡沫最少;透明MPs出現的頻率高于其他顏色;500~1000 μm尺寸的MPs占比最高;聚合物類型主要以低密度的PE、PP和PE-PP成分為主,而在極端水動力條件下觀測到更高的PMMA材質MPs(占比升高5倍);此外,紅樹林樣帶MPs多樣性指數高于無植被光灘。(3)紅樹植物對MPs的截留作用:在一般水動力條件下,老鼠簕對漂浮MPs的截留率達到40 ±?8%,而無瓣海桑(Sonneratia apetala,SA)未能有效截留MPs(?56 ± 44%);在極端水動力條件下,老鼠簕和無瓣海桑對MPs均無截留作用(SA:?179 ± 147%;AI:?44 ± 14%),證明紅樹林沉積物成為水體漂浮MPs的重要來源。(4)MPs的再懸浮動態:相較于光灘(水底臨界切應力:0.021 N/m2),紅樹林沉積物抵抗MPs再懸浮的能力更強(AI:0.024 N/m2;SA:0.023 N/m2);此外,MPs再懸浮亦受其理化性質的影響,中尺寸、纖維狀和低密度是MPs再懸浮高度敏感的性狀。4. 研究結論根據野外觀測和室內試驗收集的證據鏈,本研究得到以下核心結論:紅樹林通過植物攔截和輻射屏蔽效應,成為MPs的長期“匯”,顯著富集MPs并改變其組成特征(顏色);但臺風引發的極端水力條件會驅動沉積物MPs再懸浮,使紅樹林轉變為不可忽視的“二次”污染源。研究結果為潮間帶生態系統中MPs的環境行為提供了量化證據,明確了纖維狀MPs作為再懸浮響應指標的潛力,為極端水文條件下MPs污染風險評估提供了科學依據。相關成果以“New insights into sink-source dynamics of mangrove for microplastics: Quantitative evidences from field observation and resuspension simulation”為題發表在中科院一區TOP期刊Journal of Hazardous Materials(《危險材料雜志》)(IF?= 12.4)。中國科學院華南植物園博士后李睿為論文第一作者,高磊副研究員為通訊作者。研究得到國家自然科學基金和廣東省自然科學基金資助。論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2025.140590
2025-12-24
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華南植物園發現桃金娘果實糖分積累與成熟的關鍵調控機制
桃金娘(Rhodomyrtus tomentosa?(Ait.) Hask)是桃金娘科(Myrtaceae)桃金娘屬的常綠灌木,也是我國華南地區的特色經濟作物。桃金娘渾身是寶,果實、枝葉、根莖都具有很高的藥用價值。其成熟漿果富含花青素,呈紫紅或醬紅色,酸甜適口。既可用于鮮食和泡酒,也適合開發成果汁、果脯、果醬等等功能性食品或添加劑。桃金娘果實皮薄肉軟,在成熟后極易腐爛,常溫下不耐儲存。雖然冷凍處理可以增加其儲藏期,但會進一步提高產品成本從而減少經濟價值。因此,改善果實品質和延長成熟果實的儲藏時間對桃金娘品質改良方面具有極大的應用價值。SWEET是一類糖轉運蛋白,調控植物體內糖分的韌皮部裝載、長距離運輸、源-庫分配等過程。基于基因組和轉錄組數據,研究人員鑒定了桃金娘SWEET基因(RtSWEET)家族,并從中發現了RtSWEET6是一個在桃金娘青果期高表達的己糖轉運蛋白。異源表達RtSWEET6后,番茄的開花時間提前、成熟過程放緩、葡萄糖和蔗糖的積累增強。在桃金娘漿果中,RtSWEET6也會促進果實糖分積累并通過改變成熟相關基因的表達以抑制果實成熟。本研究證明RtSWEET6調控碳水化合物的源-庫分配和果實成熟,揭示了碳水化合物代謝與果實發育之間的新聯系。RtSWEET6的雙重功能也有助于桃金娘品質改良中的“高糖”和“耐儲”兩個目標實現精準突破。相關研究成果以“RtSWEET6 drives the carbohydrate source-sink allocation and prevents berry ripening in?Rhodomyrtus tomentosa”為題于近日發表在國際學術期刊Industrial Crops and Products(《經濟作物與產品》)(IF5年=6.2)。我園博士后楊恒為該論文的第一作者,鄧書林研究員為通訊作者。該團隊長期致力于資源經濟植物(甘薯、桃金娘、萬壽菊等)的優良性狀關鍵基因的挖掘和品質改良等方面的研究。該研究得到國家自然科學基金和廣東省科技計劃項目的資助。論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.indcrop.2025.122506圖.?桃金娘RtSWEET6調控糖分積累與果實成熟
2025-12-24
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華南植物園發現森林演替過程中土壤微生物固碳能力降低
森林生態系統是陸地碳匯的重要組成部分,其土壤碳積累過程在緩解氣候變化中具有關鍵作用。除了分解有機質分解外,土壤微生物還能通過固定大氣二氧化碳直接參與土壤碳輸入,但對森林演替中該過程的演變規律仍缺乏系統性認識。探究微生物固碳功能如何隨森林演替變化,對準確評估森林碳匯潛力具有重要意義。中國科學院華南植物園鼎湖山站科研人員在廣東鼎湖山選取處于不同演替階段的森林類型,系統分析了土壤微生物群落結構、碳固定功能基因及其實際固碳速率。研究結合宏基因組學和13CO2穩定同位素標記技術,并利用全球755個森林土壤宏基因組數據對結果進行了驗證。研究發現,隨著森林演替推進,土壤微生物群落結構與植被類型協同演替,其互作網絡趨于復雜和穩定。然而,與群落結構變化不同,微生物固碳功能在演替后期顯著下降,參與關鍵碳固定途徑的功能基因豐度降低,13CO2標記實驗證實土壤微生物的實際碳固定速率在成熟森林中顯著降低。這表明,在土壤有機碳較為豐富的晚期演替森林中,微生物的碳獲取策略可能由主動固定大氣?CO2轉向分解利用現有土壤有機質,揭示了森林土壤碳積累過程中微生物功能的動態轉變。該研究為完善全球碳循環模型和評估森林碳匯功能提供了重要的微生物學依據。相關研究成果以Multi-scale evidence for declining microbial carbon fixation along forest succession gradients為題發表于The ISME Journal(IF5-year?:12.5)。中國科學院華南植物園周曙仡聃副研究員為論文第一作者,劉菊秀研究員、中國科學院城市環境研究所朱冬研究員為論文通訊作者。該研究得到國家自然科學基金、廣東省重點領域研發計劃、廣東省科技計劃項目及西班牙政府等項目的聯合資助。論文鏈接:https://doi.org/10.1093/ismejo/wraf191圖1. 全球森林土壤微生物固碳地理格局與宏基因組學解析圖2. 13CO2標記培養解析森林演替中土壤微生物固碳機制
2025-12-24
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亞熱帶所?|?巖性差異主導了中國西南喀斯特區森林群落間物種組成差異的緯度格局
物種多樣性的空間分布格局及其驅動機制是生態學和生物地理學的核心議題。除物種數量外,不同群落之間“由哪些物種組成、彼此有多不同”,即群落間物種組成差異,被認為是理解植物多樣性維持機制的重要切入點。傳統觀點認為,緯度主要通過調控溫度和降水等氣候因子影響生境條件,從而塑造群落間物種組成差異的空間格局。然而,越來越多的研究表明,地質背景通過影響土壤環境,也可能在大尺度上發揮重要作用,但其具體影響機制仍有待系統揭示。物種多樣性的空間分布格局及其驅動機制是生態學和生物地理學的核心議題。除物種數量外,不同群落之間“由哪些物種組成、彼此有多不同”,即群落間物種組成差異,被認為是理解植物多樣性維持機制的重要切入點。傳統觀點認為,緯度主要通過調控溫度和降水等氣候因子影響生境條件,從而塑造群落間物種組成差異的空間格局。然而,越來越多的研究表明,地質背景通過影響土壤環境,也可能在大尺度上發揮重要作用,但其具體影響機制仍有待系統揭示。圍繞中國西南地區一條跨越約10°緯度的亞熱帶森林樣帶,研究團隊此前已開展了一系列相關研究。結果發現,喀斯特與非喀斯特森林在物種α多樣性的緯度格局上存在顯著分異,喀斯特森林中物種豐富度對緯度變化的響應明顯不同于非喀斯特森林 (Huang et al. 2025)。樣帶上開展的土壤環境研究表明,兩類森林在等效土壤厚度上存在系統性差異,喀斯特森林普遍表現出土壤更淺薄、空間異質性更強的特征 (Luo et al. 2024)。此外,在喀斯特坡地尺度上,表層巖溶水在石生生境植物的生長和維持中發揮著關鍵作用 (Liu et al. 2024)。這些跨尺度研究共同提示,除氣候因素外,巖性通過重塑土壤環境,可能深刻影響區域植物多樣性格局。在此基礎上,本研究聚焦于群落間物種組成差異,在上述樣帶的六個緯度樣點共設置60個樣地,對喀斯特和非喀斯特森林群落進行了系統的野外調查。研究采用β多樣性指標,量化分析了群落間物種組成差異及其不同組成部分,包括總β多樣性(βtotal)、反映物種替換過程的周轉組分(βturnover)以及反映物種損失過程的嵌套組分(βnestedness),并分別從喀斯特森林、非喀斯特森林以及不區分巖性的整條樣帶三個層面展開對比。研究表明,喀斯特與非喀斯特森林在物種組成上存在顯著差異。當將兩類森林同時納入分析時,整條樣帶的βtotal和βturnover顯著高于任何單一巖性森林,而βnestedness則顯著降低,表明巖性差異顯著增強了群落間的物種組成異質性。研究還表明,西南喀斯特地區β多樣性的緯度格局并非由單一過程驅動,而是喀斯特與非喀斯特兩個森林子系統動態疊加的結果。整條樣帶的βtotal和βturnover隨緯度升高而顯著下降,這一趨勢主要由喀斯特森林所主導,并與巖溶作用密切相關的土壤理化性質異質性變化密切相關。相比之下,βnestedness隨緯度升高顯著增加,則主要反映了非喀斯特森林中由氣候因子增強所引起的環境篩選作用,表明不同巖性森林對緯度變化的響應機制存在明顯差異。總的來說,這項工作從地質-土壤-植物耦合視角揭示了地質背景在塑造大尺度植物多樣性空間格局中的關鍵作用,不僅拓展了對β多樣性維持機制的理解,也為區域植物多樣性保護提供了新思路。?在中國科學院亞熱帶農業生態研究所環江喀斯特生態系統觀測研究站陳洪松研究員指導下,博士研究生黃麗為第一作者,近期該研究以Lithology-driven soil properties influence latitudinal variations of species composition in Southwestern China為題,在線發表在國際生態學經典期刊Catena上。本研究論文鏈接:1相關研究論文鏈接:1?2?3β多樣性在喀斯特、非喀斯特森林和整條樣帶三個組別中的緯度格局氣候因子、基巖形成的土壤理化性質和群落結構對β多樣性變異的影響
2025-12-24
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亞熱帶所?|?濕地系統污染物磷遷移轉化調控機制取得新進展
中國科學院亞熱帶農業生態研究所洞庭湖濕地生態系統觀測研究站謝永宏研究員團隊在濕地系統污染物磷遷移轉化調控機制方面取得新進展。相關成果以Plant life forms shape phosphorus dynamics and rhizosphere microbial communities under gradient nutrient loadings為題發表于Ecological Indicators,謝永宏研究員為論文通訊作者,馬曉雯助理研究員為第一作者。中國科學院亞熱帶農業生態研究所洞庭湖濕地生態系統觀測研究站謝永宏研究員團隊在濕地系統污染物磷遷移轉化調控機制方面取得新進展。相關成果以Plant life forms shape phosphorus dynamics and rhizosphere microbial communities under gradient nutrient loadings為題發表于Ecological Indicators,謝永宏研究員為論文通訊作者,馬曉雯助理研究員為第一作者。在面臨全國養殖尾水污染形勢日趨嚴峻的局面下,探究適宜的尾水凈化方法和控制好養殖尾水排放,提高水體循環使用力度,是推進水產養殖業健康發展和湖泊水環境治理的重要途徑。水生植物是人工濕地的重要組成部分,可對上游輸送來的生活污水和養殖廢水等發揮著重要的水質凈化和污染截流的作用,是大湖水質安全的天然屏障。該研究構建了三種不同生活型(沉水型、浮葉根生型、挺水型)的水生植物群落,并輸入3種負荷率(高、中、低)的養殖尾水,探究梯度養分負荷下水生植被類型對污染物磷遷移轉化的調控機制。研究發現,沉水型苦草對初始磷吸收和沉積物抑磷有效,但隨著時間的推移穩定性較差;浮葉根生型荇菜對沉積物-水界面磷交換的直接影響較小;挺水型香蒲調節沉積物-水界面磷通量具有長期的穩定性。苦草微生物網絡結構相對簡單,穩定性有限;香蒲表現出更為復雜且穩健的微生物網絡結構;微生物多樣性、關鍵類群與植物-水-沉積物系統中磷特征緊密相關。苦草-水-沉積物系統中,上覆水磷濃度受到植物組織磷含量和孔隙水磷濃度的顯著負向調控;荇菜系統中磷遷移通量的維持依賴于特定微生物群落的參與;香蒲系統表現出兩條不同的“植物-微生物-磷”調控路徑。該研究指出了整合植物功能性狀、物候和微生物反饋來解釋濕地磷循環的重要性,為優化以植物為基礎的富營養化控制和生態恢復策略提供了機制見解。論文鏈接三種生活型水生植物對磷遷移轉化的調控機制
2025-12-24
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再生水相變潛熱技術落地雄安 冰源熱泵機組成功并網供暖
12月16日,雄安新區容東再生水廠冰源熱泵機組正式向容東片區并網供暖,該進展是冰源熱泵清潔供暖關鍵技術研究與中試項目的關鍵節點。12月16日,雄安新區容東再生水廠冰源熱泵機組正式向容東片區并網供暖,該進展是冰源熱泵清潔供暖關鍵技術研究與中試項目的關鍵節點。該項目是廣州能源所地熱能與節能技術研究中心承接的中國雄安集團智慧能源公司、中國雄安集團水務公司合作研發的年度重點課題。項目組針對雄安新區再生水資源及寒冷的氣候特點,先后攻克過冷穩定取熱、可控相變連續排冰、自適應智能控制等系列關鍵技術,成功研發新型冰源熱泵整套裝備技術和清潔供暖設計工藝包。項目組研制的冰源熱泵機組,單機制熱功率>800kW,冰源工況下熱泵主機能效比>3.2,供熱能力超2.5萬平方米。該項目作為國內首例具有集中供熱意義的再生水可控相變潛熱技術開發示范工程,將水的相變潛熱納入可再生熱能利用范圍,為雄安新區及北方地區集中供暖提供了新的創新解決方案,標志著我國在寒冷地區清潔供暖技術領域的重要突破。冰源熱泵的應用創新及項目概況
2025-12-23
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廣州地化所何昭露、鮮海洋、朱建喜等-GCA:反應力場模擬揭示黃鐵礦-水界面在厭氧條件下產生活性氧的分子機制
?在距今約23–24億年前的大氧化事件(GOE)前夕,地球長期處于缺氧狀態。在這一特殊地質時期,黃鐵礦(FeS2)與水在界面反應中產生活性氧(ROS)的現象,為理解早期地球化學演化及生命起源提供了重要線索。然而,由于界面反應產生的瞬態中間產物難以通過實驗手段捕獲,所以黃鐵礦-水界面ROS生成的動力學過程尚待厘清。?為了闡明黃鐵礦-水界面發生的復雜動力學過程,厘清無氧條件下黃鐵礦-水界面產生活性氧的微觀機制。中國科學院廣州地球化學研究所朱建喜研究員團隊采用ReaxFF分子動力學模擬方法,系統研究了黃鐵礦不同缺陷晶面與水反應過程中氧氣(O2)、過氧化氫(H2O2)和羥基自由基(?OH)等含氧物種的微觀生成路徑。根據之前的DFT計算結果,本研究分別選擇了黃鐵礦{100}-V5、{100}-V8和{111}-2S晶面進行分子動力學模擬。研究發現,厭氧條件下活性氧的生成可分為三個關鍵步驟:(1)氧氣生成:具有高氧化電位的黃鐵礦表面可氧化表面羥基或水分子,生成分子氧(圖1);(2)H2O2生成:生成的O2進一步氧化黃鐵礦表面,形成H2O2(圖2);(3)多種活性氧生成:H2O2與黃鐵礦表面反應,進一步生成超氧自由基(?HO2)、?OH等活性氧物種(圖3)?通過CI-NEB方法得到的氧氣在黃鐵礦表面生成的最佳反應路徑經歷多種過渡態。產生的氧氣進一步氧化黃鐵礦表面的模擬中僅有一條路徑中觀察到了過氧化氫的生成,整個生成、吸附和解離的過程耗時不到500 fs,且過氧化氫中的氧原子全部來源于氧氣分子,氫原子則來源于吸附水分子。此外,我們還對過氧化氫氧化黃鐵礦表面生成的?HO2、O2和?OH進行了詳細的動力學分析,通過跟蹤反應軌跡來確定這些物種的具體反應途徑,闡明了不同反應途徑之間的區別。?進一步對模擬結果分析后,團隊提出黃鐵礦不同缺陷晶面之間的電勢差是驅動表面羥基和水氧化生成氧氣的內在驅動力。模擬結果還強調了黃鐵礦-水界面反應是以前被忽視的氧化能力來源,該界面反應產生的高氧化性物種可能直接推動了早期地球的氧化進程,并通過對硫循環和微生物過程的深刻影響,間接加速了行星尺度的氧化轉變。這一發現明確了礦物-水界面反應在地球氧化歷史中的關鍵作用,為理解地球從無氧到有氧環境的演化機制提供了新的視角。圖 1. 黃鐵礦{100}-V8和{111}-2S表面將OHads和水氧化成氧氣的反應初始及終態構型。黃色、棕色、紅色和白色球分別代表S、Fe、O和H圖 2. 黃鐵礦{100}-V5表面被O2和H2O氧化100 ps期間的分子數變化(a);O2和H2O氧化黃鐵礦{100}-V5晶面過程中形成H2O2的反應途徑(b-e);藍色高光的分子代表反應途徑的示蹤劑。黃色、棕色、紅色和白色球分別代表S、Fe、O和H圖 3. 黃鐵礦{100}-V5表面被H2O2氧化100 ps期間的分子數變化?該研究不僅從原子尺度揭示了黃鐵礦-水界面反應產生ROS的動力學過程,也為早期地球“氧氣綠洲”的形成機制提供了新的解釋,表明黃鐵礦在無氧環境中可作為局域氧化劑,可能促進了早期生命的演化與地球氧化進程的啟動。?該研究由國家自然科學基金、中國科學院青年創新促進會及廣東省科技計劃項目資助。論文信息:Zhaolu He(何昭露),Haiyang Xian*(鮮海洋),Jianxi Zhu(朱建喜),Xiaoliang Liang(梁曉亮),Hongping He(何宏平). Revealing the reaction pathways of reactive oxygen species anaerobic generation at pyrite-water interface using the ReaxFF force field.?Geochimica et Cosmochimica Acta. doi:?10.1016/j.gca.2025.11.018.
2025-11-29
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邱鈞霆、王新明等-JPCL:有機胺與有機過氧化物在氣液界面快速反應生成有機氮
大氣中含氮有機物(Organic nitrogen,ON)約占活性氮總量的30%,對空氣質量、氣候以及人體健康有重要影響。前期研究表明,有機胺參與大氣光化學反應是ON的一個重要來源,然而有機胺作為還原性活性物質,能否與顆粒相中氧化劑直接作用,目前尚不清楚。有機過氧化物(Organic peroxides,OP)是氣溶膠中重要氧化劑。全球生物源揮發性有機物(BVOC)是人為源VOC排放量的7倍左右,其氧化生成的顆粒相OP具有界面活性,能否與氣相的有機胺發生化學反應并貢獻ON?針對這一問題,中國科學院廣州地球化學研究所王新明研究員和邱鈞霆副研究員等,基于前期的用于氣液界面的實驗方法,系統研究了代表性的BOVC(α-蒎烯和石竹烯)生成的一類OP(α-hydroxyalkyl hydroperoxides,α-HH)和乙胺、丙胺、二甲胺等大氣有機胺的界面化學反應。研究發現,α-HH暴露于有機胺之后濃度明顯減少,生成物檢測(圖1,圖2)證實了胺與α-HH在氣液界面發生了反應,但α-HH并未氧化胺生成高價態含氮化合物,而是聚合生成高分子量的ON(反應路徑見圖3)。同時,基于α-蒎烯生成的α-HH信號減半時乙胺的暴露量(圖1B),估算出常見大氣乙胺濃度水平下,α-HH與胺的界面反應與α-HH自身水解的速率相當,是α-HH的一個重要消除途徑,并能貢獻ON生成。此外,前期實驗室研究和外場觀測發現α-蒎烯的氧化產物可與胺生成高分子量ON,且一直認為這類ON是松油醛和胺縮合而成。松油醛主要由α-HH分解生成(圖3B),本研究結果發現α-HH相較于松油醛,其與乙胺的反應速率至少要快6倍以上(圖4)。因此,這類ON,特別是在早期氧化階段,可能以α-HH與胺的界面反應途徑更快生成。本研究工作提出的顆粒相中ON生成的新機制,拓展了對大氣ON來源認識,未來可考慮將這一生成途徑融入模型,以提升大氣ON生成模擬的準確性。本研究受到科技部重點研發項目、國家自然科學基金委創新研究群體項目、國家自然科學基金面上和青年項目的聯合資助。相關研究成果近期發表于NI期刊The Journal of Physical Chemistry Letters。論文信息:Junting Qiu(邱鈞霆),Mingxi Hu (胡明熙),Shinichi Enami,and Xinming Wang(王新明)*. Amines React Rapidly with α-Hydroxyalkyl Hydroperoxides at the Air–Liquid Interface to Form Organic Nitrogen. The Journal of Physical Chemistry Letters 2025,in press.論文連接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.5c03055圖1 (A)石竹烯和(B) α-蒎烯生成的α-HH暴露于不同濃度乙胺的信號強度圖2 (A)石竹烯和(B) α-蒎烯生成的α-HH暴露于相同濃度,不同種類有機胺以及氨氣的信號強度,(C)和(D)中展示了對應生成物圖3 (A)石竹烯和(B) α-蒎烯生成的α-HH與有機胺的反應路徑圖4 α-HH和松油醛與乙胺反應速率的對比。第一組實驗(3 min)為α-HH與乙胺的反應;第二組實驗(90 min)為α-HH分解生成松油醛之后與乙胺的反應;第三組實驗使用了松油醛的標準品。
2025-12-20
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廣州地化所程斌、廖澤文等-ESR:頁巖中氣態烴裂解機理、影響及資源意義
?烴源巖生烴的核心是有機大分子向小分子烴類的轉化,包含了由干酪根→液態烴→濕氣→干氣的有機質連續生烴與轉換等一系列過程。頁巖氣中烴類主要由C1?C5氣態烴組成,其在頁巖中發生的熱解反應對頁巖氣藏的地質地球化學特征產生重要影響,包括氣態烴組成及其碳/氫同位素分餾、H2的生成、儲層超壓的形成、礦物溶蝕與脆性礦物的生成、儲集性能與賦存空間的改造,以及頁巖氣資源甜點區的形成與判識等。?最近,中國科學院廣州地球化學研究所廖澤文研究員、程斌副研究員及其團隊成員在結合全球主要頁巖氣藏地質地球化學特征的基礎上,系統總結了頁巖中氣態烴的裂解過程及其對高-過成熟頁巖氣藏的改造,闡述了頁巖中氣態烴裂解機理、影響及資源意義,主要取得如下成果認識:?(1)頁巖氣藏中C5H12、C4H10、C3H8、C2H6和CH4的初始裂解的成熟度(Ro值)分別約為1.1%、1.1%、1.3%、1.5%和2.0%,主裂解階段分別對應的成熟度(Ro值)區間約為1.7–2.4%、1.7–2.8%、1.8–3.2%、1.8–3.6%和3.0–4.0% (圖1);?(2)頁巖中氣態烴裂解向更多氣體小分子(如CH4)轉化,導致高-過成熟階段頁巖氣藏干燥系數和儲層壓力的升高,這也是高-過成熟頁巖氣藏超壓形成的重要原因之一(圖2a);?(3)頁巖氣中CH4裂解的開始標志著頁巖生氣潛力基本耗竭,其早期裂解階段因受限速步驟(C?H鍵斷裂)限制而普遍具有極低的裂解量,在封閉性良好的儲集空間中易形成頁巖氣資源甜點區,其倒轉程度常與產氣量呈正相關關系(圖2b),因此,頁巖氣碳同位素倒轉一般是頁巖氣資源甜點的重要標志;?(4)頁巖中氣態烴(尤其是CH4)的無水/有水裂解都會產生一定量H2,是高-過成熟頁巖氣藏中伴生的有機成因H2的重要來源;?(5)隨著熱成熟度的增大,頁巖氣藏中CH4逐漸富集重的穩定同位素(13C和2H)、到高-過成熟階段后趨于穩定,而C2H6(或C3H8)則呈現富集→虧損→再富集重同位素的演化趨勢(高演化階段甲烷、乙烷氫同位素演化趨勢如圖2c所示);圖1?在金管封閉系統中干酪根熱解過程中 C1?C5氣態烴產率的變化????(6)濕氣裂解導致頁巖氣中相應的烴類氣體穩定碳同位素翻轉,而CH4裂解可引發頁巖氣碳(圖2d)、氫同位素的倒轉。但烴類氣體的氫同位素還會受到無機氫源(如水)的影響,導致頁巖氣中烴類氣體氫同位素分布特征復雜化,這可能是高-過成熟頁巖氣藏中碳、氫同位素倒轉常表現出不同步性的主要原因;圖2 (a)乙烷裂解過程中增加的氣體摩爾數量百分比;(b)頁巖氣產氣量與碳同位素倒轉(Δδ13CCH4-C2H6)程度的關系;(c)四川盆地頁巖氣甲烷、乙烷氫同位素的演化特征;(d)頁巖氣碳同位素倒轉成因演化模式圖?(7)氣態烴的含水熱解反應產生的甲酸、乙酸等有機酸會溶蝕頁巖中碳酸鹽和長石礦物(圖3),從而提高了頁巖儲層的孔隙度和滲透率。長石溶蝕過程中伴隨硅質沉淀,促進脆性石英礦物形成,有利于頁巖儲層壓裂改造。但是,硅質沉淀也可能堵塞孔喉,降低儲層滲透率,不利于頁巖氣的開采。圖3 掃描電鏡(SEM)記錄實驗模擬乙酸溶蝕長石(a-c)和白云巖(d-f)的溶蝕過程。(a)溶蝕前長石形態;(b)長石顯被乙酸后局部形成溶蝕坑;(c)長石被嚴重溶蝕后形成大量溶蝕孔洞;(d)溶蝕前白云石形態;(e)白云石在75℃條件下被乙酸溶蝕形成的溶蝕坑;(f)白云石在200℃時條件下被乙酸溶蝕后形成的蜂窩狀孔隙。??該研究系統總結了頁巖中氣態烴裂解時機及其對頁巖氣藏地質地球化學特征的改造作用,深化了對頁巖氣藏形成演化過程及其伴隨的地質地球化學異常的理解,對頁巖氣資源勘探與開發具有重要意義。?該成果發表在地球科學領域知名綜合性期刊《Earth-Science Reviews》上,研究得到了 “多圈層作用油氣富集理論”的資助。?論文信息:Bin Cheng (程斌),Shida Li (李詩達).,Jianbing Xu (徐建兵),Zewen Liao* (廖澤文),2025. Gaseous hydrocarbons cracking in shale: Mechanism,impact and resource significance. Earth-Science Reviews,270,105211. https://doi.org/10.1016/j.earscirev.2025.105211.
2025-12-15
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廣州地化所孔凱、郭煬銳,鄧文峰等-JGR-ES: 青藏高原東南緣現代陸相碳酸鹽穩定同位素高程效應評估及對古高程重建的啟示
基于碳酸鹽穩定同位素?(δ18Ow)和團簇同位素(Δ47)的溫度計近年來已廣泛應用于青藏高原的高程演化研究。然而,這些方法高度依賴廣泛分布、保存良好的湖相與土壤碳酸鹽,而在以強侵蝕為主,缺乏連續沉積記錄的地區往往難以獲取,導致其應用范圍受限。相比之下,洞穴碳酸鹽(speleothem)和鈣華(tufa)等地表碳酸鹽分布更廣, 不依賴大型沉積盆地,沉積環境多樣,是重要的地質載體。然而,這類碳酸鹽由于形成過程中普遍存在快速CO2脫氣相關的同位素不平衡效應,其δ13C、δ18O以及Δ47信號偏離環境平衡值。因此,這些“非理想”碳酸鹽是否具備古高度重建所需的同位素敏感性,仍需在現代自然海拔梯度下開展系統驗證。圖1. 研究區域的地形與采樣位置示意圖針對上述科學問題,中國科學院廣州地球化學研究所博士孔凱在導師郭煬銳副研究員和鄧文峰研究員的指導下,沿云南地區0-3500 m的海拔梯度采集現代洞穴碳酸鹽和鈣華樣品(圖1),系統評估了δ13C、δ18O 與?Δ47對高程變化的響應關系。研究得到以下主要認識:(1)盡管存在顯著同位素非平衡效應,采樣點平均Δ47值與海拔仍呈顯著正相關(圖2)。對應的溫度遞減率為?5.2 ± 0.4 °C/km, 與區域現代大氣溫度遞減率(?5.1 °C/km)高度一致。這表明即使單個樣品受到不平衡效應影響,采樣點平均Δ47信號仍能可靠記錄環境溫度的系統性變化。(2)利用團簇同位素溫度(TΔ47)和碳酸鹽δ18Oc值計算的δ18Ow在海拔>1100 m區間呈現強負相關(圖3),反映出典型的降水瑞利分餾過程。這表明基于碳酸鹽的δ18Ow在非平衡效應下能夠有效記錄高海拔降水的氧同位素變化特征。(3)研究進一步利用基于現代碳酸鹽建立的Δ47-海拔與δ18Ow-海拔關系,對青藏高原東南緣及中部地區全新世以來的碳酸鹽結殼進行了古高程重建驗證(圖4)。結果顯示,Δ47指標重建的高程結果與真實海拔值較為吻合;而δ18Ow在青藏高原中部存在較大偏差,反映了水汽源區及蒸發等過程的影響。盡管如此,本研究基于碳酸鹽建立的δ18Ow-海拔關系與青藏高原南部現代地表水氧同位素的海拔效應普遍一致(圖5),表明了該經驗關系在青藏高原南部具有較好的應用潛力。圖2. 采樣點平均的Δ47值與海拔的相關關系圖3.(a)基于碳酸鹽的?δ18Ow與海拔的關系;(b)基于碳酸鹽的δ18Ow值與實測水樣?δ18Ow值的對比關系;(c)采樣點?10 年平均降水量與海拔的關系圖4.(a)基于云南地區現代?Δ47–海拔關系(a)和δ18Ow–海拔關系(b)的高程重建與實際海拔對比圖5. 碳酸鹽?δ18Ow–海拔關系在青藏高原地區適用性的評估該研究首次系統評估了快速去氣成因的陸表碳酸鹽在自然海拔梯度下的穩定同位素響應,揭示其在非平衡背景下仍能可靠記錄環境溫度與降雨氧同位素隨海拔的系統性變化,為未來利用碳酸鹽載體進行古高程重建工作拓展了新的載體與方法。該研究成果近期發表于國際地學期刊《Journal of Geophysical Research: Earth Surface》。本研究獲得了國家自然科學基金的資助。論文信息:Kong,?K(孔凱).,?Guo,?Y*(郭煬銳).,?Tang,?H(唐赫).,?Tang,?F(唐飛).,?Chen,?Y(陳怡偉).,?Wei,?G(韋剛健)., 和 Deng,?W*(鄧文峰).?(2025).?Quantifying elevation effects on δ13C, δ18O, and clumped isotope (Δ47) in modern terrestrial carbonates from the southeastern Tibetan Plateau: Implications for paleoelevation reconstruction.?Journal of Geophysical Research: Earth Surface,?130, e2025JF008315?https://doi.org/10.1029/2025JF008315
2025-12-11
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