大氣顆粒物中的咪唑類(lèi)化合物是棕色碳的組成部分，在紫外-可見(jiàn)光區(qū)域具有吸光性，影響大氣輻射平衡，同時(shí)還可作為光敏劑誘發(fā)光敏反應(yīng)，影響大氣顆粒物的老化過(guò)程，而且部分物種具有潛在的致癌作用，因此對(duì)于大氣顆粒中咪唑類(lèi)化合物的研究具有重要的氣候、環(huán)境與健康意義。然而，受限于研究手段的低時(shí)間分辨率，當(dāng)前對(duì)于實(shí)際大氣中咪唑類(lèi)化合物快速變化特征及影響因素的認(rèn)識(shí)尚淺，僅有少量研究分析了大氣中咪唑類(lèi)化合物的濃度變化，難以深入探究其環(huán)境、氣候效應(yīng)。
近期，中科院廣州地化所有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室博士生胡曉東與導(dǎo)師畢新慧研究員和張國(guó)華特任研究員等人使用廣州禾信開(kāi)發(fā)的單顆粒氣溶膠質(zhì)譜儀（SPAMS）開(kāi)展了長(zhǎng)時(shí)間的外場(chǎng)觀測(cè)研究，采集了近1千萬(wàn)個(gè)顆粒物的質(zhì)譜信息。研究人員在排除潛在干擾質(zhì)譜峰后，首先識(shí)別出單顆粒質(zhì)譜中6類(lèi)咪唑類(lèi)化合物的特征峰，分析了咪唑類(lèi)化合物的混合狀態(tài)、晝夜變化，并探討了前體物、相對(duì)濕度和O3等因素對(duì)咪唑類(lèi)化合物變化特征的影響。
研究結(jié)果揭示了大氣顆粒中咪唑類(lèi)化合物受光化學(xué)驅(qū)動(dòng)的晝夜變化特征。針對(duì)咪唑類(lèi)化合物變化特征的分析發(fā)現(xiàn)，它們呈現(xiàn)顯著的晝夜變化特征：低值出現(xiàn)在13:00左右，峰值出現(xiàn)在傍晚(圖1)。對(duì)比分析晴天和陰天含咪唑類(lèi)顆粒物的晝夜變化后，指出光化學(xué)反應(yīng)是咪唑類(lèi)化合物晝夜變化特征的主導(dǎo)因素。與之相吻合的是，咪唑類(lèi)化合物變化特征和光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度標(biāo)志物O3呈顯著負(fù)相關(guān)；多元線性回歸和隨機(jī)森林分析均表明前體物和光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度是晴天大氣顆粒物中咪唑類(lèi)化合物變化的控制因素(圖2)。此外，實(shí)驗(yàn)室模擬咪唑類(lèi)化合物的直接光解和OH自由基光氧化反應(yīng)結(jié)果同樣支持這一推論。
本研究對(duì)于咪唑類(lèi)化合物的單顆粒質(zhì)譜識(shí)別可為在線追蹤大氣顆粒中咪唑類(lèi)化合物的形成及演化提供技術(shù)支撐；關(guān)于光化學(xué)驅(qū)動(dòng)的變化特征可為進(jìn)一步評(píng)估咪唑類(lèi)化合物的大氣壽命及其環(huán)境、氣候效應(yīng)提供參考依據(jù)。相關(guān)研究成果近期發(fā)表于Environmental Science & Technology Letters。
本研究受到國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省杰出青年基金、中科院青促會(huì)等項(xiàng)目聯(lián)合資助。主要合作者包括山東大學(xué)環(huán)境研究院薛麗坤教授、王新峰副教授等。
圖1 咪唑類(lèi)顆粒晝夜變化的概念圖
圖2. 含咪唑類(lèi)化合物（IMs）、甲基咪唑（MIM）、乙基咪唑/二甲基咪唑/咪唑-2-甲醛（EI/DMI/IC）和聯(lián)咪唑（BM）顆粒在晴天和陰雨天的晝夜變化
論文信息： Hu X., Guo Z., Sun W., Lian X., Fu Y., Meng H., Zhu Y., Zhang G., Wang X., Xue L., Bi X., Wang X., Peng P.a., 2022. Atmospheric Processing of Particulate Imidazole Compounds Driven by Photochemistry. Environmental Science & Technology Letters. doi:10.1021/acs.estlett.2c00029.
