近日，廣州能源所在國際催化領域期刊ACS Catalysis上發表題為Surface Engineering of Indium Oxide by Nickel Oxide Clusters for Driving Methanol Production from CO2 Hydrogenation的學術論文。
化石資源的持續消耗伴隨大量二氧化碳向大氣中的排放，加速全球變暖等環境問題。目前，降低二氧化碳排放同時增加二氧化碳的捕獲和利用已成為一項緊迫任務。針對該問題，將二氧化碳轉化為非化石來源的化學品如甲醇是一種重要的解決方法，因此開發高性能二氧化碳加氫催化劑以實現甲醇的高效制備已成為研究中關注的焦點。迄今為止，各種類型的甲醇催化劑，包括Cu/ZnO基催化劑、二元氧化物如ZnZrOx及MoS2基催化劑等已見諸報道。氧化銦（In2O3）由于其表面易還原形成活性OV位點特性，被證明是新一代甲醇催化劑。現有研究指出，催化材料表面負載Pt、Ni等具有較強活化氫能力的金屬可以顯著增強甲醇合成速率，但目前甲醇制備效率仍不高。
最近，廣州能源所在前期工作的基礎上（JACS Au 2023,?3,?4,?1029–1038），采用了一種簡單的表面工程策略，將氧化鎳（NiO）團簇錨定在商業氧化銦（In2O3）的表面，顯著提升甲醇合成效率。一系列表征揭示，錨定的NiO團簇可以促進電子從NiO轉移至In2O3表面，促進In2O3表面的還原，從而產生更多的活性氧空位（OV）位點。高壓原位DRIFTS實驗證實，NiO團簇可以同時促進甲酸鹽（HCOO*）及中間產物甲氧基（CH3O*）的形成，從而促進甲醇的生成。準原位X射線吸收譜實驗表明，錨定的NiO團簇在反應初期發生了部分還原，但此后保持了氧化狀態。理論計算表明，NiO團簇有利于H2的活化，從而促進表面形成更多活性OV，同時也為逐步加氫制備甲醇提供了更多活性H物種。該研究為二氧化碳加氫制備甲醇高效催化劑的設計合成提供了新思路。
該研究由廣州能源研究所聯合中國科學院上海高等研究院上海同步輻射光源共同完成，廣州能源所為第一完成單位，論文第一作者為廣州能源所副研究員邢世友和博士研究生劉小春，通訊作者為上海同步輻射光源的王子玉和廣州能源所亓偉研究員。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.5c06734
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