????近日，中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所先進(jìn)環(huán)境裝備與污染防治技術(shù)全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室張干研究員團(tuán)隊(duì)取得了大氣多環(huán)芳烴（PAHs）污染源解析與風(fēng)險(xiǎn)演變研究的新進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)將黑碳的放射性碳同位素豐度（BC-14C）引入正定矩陣分解（PMF）模型，解決了其中生物質(zhì)燃燒源與化石燃燒源分配不足的瓶頸問題，并解析了2008-2020年我國清潔空氣行動(dòng)兩階段（2013-2017年第一階段、2018-2020年第二階段）PAHs的來源演變與健康風(fēng)險(xiǎn)變化，為PAHs污染精準(zhǔn)管控與公共健康防護(hù)提供了科學(xué)依據(jù)。相關(guān)成果于10月13日在線發(fā)表于《Environmental Science & Technology》。
????PAHs是一類具有高毒性的有機(jī)污染物，其中16種被美國環(huán)保署（USEPA）列為優(yōu)先控制污染物。我國一直是大氣PAHs的排放大國。PAHs與大氣黑碳（BC）均是有機(jī)質(zhì)燃燒的產(chǎn)物，二者呈典型的“污-碳同源”共排放。PMF模型是PAHs來源解析的重要手段，但僅以16種優(yōu)控PAHs作為模型變量，仍難以精準(zhǔn)區(qū)分生物質(zhì)燃燒與化石燃燒貢獻(xiàn)，其原因在于不同來源PAHs的分子指紋具有較高的相似性。同時(shí)，現(xiàn)有的管控措施多聚焦于PAHs總濃度下降，對(duì)其毒性變化與健康風(fēng)險(xiǎn)的動(dòng)態(tài)關(guān)聯(lián)認(rèn)識(shí)不足，尤其缺乏不同政策階段來源貢獻(xiàn)與風(fēng)險(xiǎn)演變的系統(tǒng)研究。
????針對(duì)上述問題，中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所博士后王曉與趙時(shí)真副研究員、李軍研究員等合作，分析了2008-2020年間我國21個(gè)典型城市（圖1）大氣中的優(yōu)控PAHs，并將可精準(zhǔn)區(qū)分化石源（煤燃燒、交通源）與非化石源（生物質(zhì)燃燒）的BC-14C引入PMF模型，以有效約束模型對(duì)PAHs的來源分配。團(tuán)隊(duì)還計(jì)算了苯并[a]芘等效濃度（BaPeq），評(píng)估了其終生肺癌增量風(fēng)險(xiǎn)（ILCR）。
????團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，我國清潔空氣行動(dòng)對(duì)PAHs污染的調(diào)控效果呈現(xiàn)出顯著的階段性差異（圖2）。第一階段（2013-2017年），依托末端治理措施（如工業(yè)提標(biāo)、淘汰落后產(chǎn)能）與清潔供暖改造，北方地區(qū)PAHs濃度大幅下降49.4%，其中供暖季降幅達(dá)59.5%，主要緣于煤燃燒排放減少；第二階段（2018-2020年），改善明顯放緩，北方PAHs濃度僅小幅下降，南方基本持平，生物質(zhì)燃燒排放保持穩(wěn)定，而交通源貢獻(xiàn)持續(xù)上升。
????團(tuán)隊(duì)還發(fā)現(xiàn)，第二階段呈現(xiàn)出“PAHs總濃度下降但毒性上升”的重要趨勢(shì)（圖3）。PAHs的苯并[a]芘當(dāng)量（BaPeq，毒性指標(biāo)）在第一階段下降45.5%后，卻在第二階段反彈上升45.2%（2017年4.2 ng/m3?升至2020年6.1 ng/m3）。在第二階段，大氣苯并[a]芘（I類致癌物）濃度超過國家環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（1 ng/m3）3倍以上，致各人群（成人、兒童、老年人）終生肺癌增量風(fēng)險(xiǎn)（ILCR）均超過USEPA可接受閾值（1.0×10–6）且呈上升趨勢(shì)。這與交通源貢獻(xiàn)增加直接相關(guān)；交通源排放的高環(huán)PAHs（如苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘）的生物可及性更強(qiáng)，更易引發(fā)健康危害。
????該研究首次通過與PAHs具同源性的BC的14C豐度約束PMF模型源解析，厘清了清潔空氣行動(dòng)下PAHs來源的階段性演變，強(qiáng)調(diào)交通源已成為當(dāng)前我國PAHs毒性與健康風(fēng)險(xiǎn)上升的重要驅(qū)動(dòng)因素。未來需加強(qiáng)遏制交通源PAHs排放，協(xié)同推進(jìn)污染減排與健康風(fēng)險(xiǎn)削減。
????王曉為該論文的第一作者，趙時(shí)真和李軍為共同通訊作者，哈爾濱工業(yè)大學(xué)馬萬里教授和中國科學(xué)院煙臺(tái)海岸帶研究所田崇國研究員為主要合作者。該研究受到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)項(xiàng)目、重大項(xiàng)目和青年項(xiàng)目、廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究重大項(xiàng)目，和中國博士后科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。
論文信息：Wang, X（王曉）.; Zhao, S.（趙時(shí)真）; Tang, J.（唐嬌）; Yao, C.（姚楚鑫）; Tian, L.（田樂樂）; Tian, C.（田崇國）; Ma, W.（馬萬里）; Zhang, G.（張干）; Li, J.（李軍）, Decadal Shifts in PAH Sources and Health Risks in China under Clean Air Actions. Environmental Science & Technology 2025, 59, (42), 22749-22758.
論文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.est.5c08543
圖1. 中國典型城市在2008、2013、2017、2020年開展的四次外場(chǎng)觀測(cè)采樣點(diǎn)分布圖；（b）2008、2013、2017和2020年北方地區(qū)采暖季（HS-N）、南方地區(qū)采暖季（HS-S）、北方非采暖季（Non-HS-N）和南方非采暖季（Non-HS-S）PAHs濃度的變化趨勢(shì)。（c）2008、2013、2017和2020年13種PAHs的濃度和相對(duì)貢獻(xiàn)的分布特征。
圖2. （a）2013、2017和2020年P(guān)MF模型初始結(jié)果與引入14C-BC約束結(jié)果中PAHs四種來源之間的貢獻(xiàn)比較。（b）兩次清潔空氣政策階段，燃煤、生物質(zhì)燃燒、交通排放及其他來源PAHs濃度的下降趨勢(shì)。（c）2008、2013、2017和2020年中國南方和北方的采暖季（HS）和非采暖季（Non-HS）不同來源PAHs濃度的季節(jié)性和區(qū)域性變化。
圖3. 清潔政策驅(qū)動(dòng)下大氣PAHs“濃度水平-來源結(jié)構(gòu)-毒性效應(yīng)”的動(dòng)態(tài)變化趨勢(shì)示意圖
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