?地球大氣與海洋的氧氣含量，從早期近乎為零的狀態(tài)逐步攀升至接近現(xiàn)代水平（圖1），這一演化過程在塑造地球演化歷史、為生命起源與繁盛創(chuàng)造必要條件，以及推動地球宜居環(huán)境形成等方面，發(fā)揮著不可替代的關(guān)鍵作用。重建地質(zhì)歷史時期大氣與海洋的氧氣含量及演化過程，是當(dāng)前地球科學(xué)領(lǐng)域的重要課題。其中，利用氧化還原敏感型地球化學(xué)指標(biāo)重建大氣與海洋氧氣含量，是該領(lǐng)域最核心的研究方法。海相地層中的氧化還原敏感元素（如?S、Mo、Fe、Cr、Ce、U 等）及其同位素組成，能夠記錄海水的氧化還原狀態(tài)，因此常被用于解譯遠(yuǎn)古時期大氣與海洋的氧化還原演化過程。在眾多指標(biāo)中，鉬（Mo）因其豐度與同位素組成對氧化還原條件具有獨特的響應(yīng)特征，已成為重建古大氣與海洋氧化還原環(huán)境的經(jīng)典替代指標(biāo)。然而，要利用Mo的豐度與同位素組成準(zhǔn)確重建地質(zhì)歷史時期全球海洋的氧化還原演化過程，前提是精準(zhǔn)厘清現(xiàn)代海洋Mo循環(huán)過程及其同位素收支平衡機(jī)制。

圖 1. 地質(zhì)歷史時期地球大氣氧氣含量演化樣式圖，展示了從過去到現(xiàn)在大氣氧氣含量隨時間的變化趨勢，數(shù)據(jù)來源為 Lyons et al.,Nature 2014。

?????盡管目前已有大量研究明確了海洋Mo主要源匯的同位素組成特征，但全球Mo同位素收支平衡仍存在顯著不確定性。當(dāng)前主流模型普遍假設(shè)，鐵錳結(jié)殼與結(jié)核可代表所有海洋氧化沉積物的同位素組成特征。然而，該假設(shè)忽略了富含鐵錳（氫）氧化物深海氧化沉積物—其總體體量遠(yuǎn)超過鐵錳結(jié)殼與結(jié)核的總和。這類以鐵錳（氫）氧化物顆粒包膜及微結(jié)核為典型特征的深海氧化沉積物，是海洋Mo元素重要的氧化性匯。上述儲庫體量的巨大差異，使得 “以鐵錳結(jié)殼與結(jié)核作為整個海洋氧化沉積物匯同位素組成代表” 的合理性備受質(zhì)疑。此外，鐵錳結(jié)殼與結(jié)核所吸附Mo的同位素組成特征，可能與遠(yuǎn)洋沉積物中鐵錳（氫）氧化物顆粒所吸附的同位素特征存在差異，這種差異或?qū)е虏煌瑑熘凶陨?δ??Mo 值產(chǎn)生顯著分異。

圖2. 西太平洋深海沉積物的地球化學(xué)特征及采樣位置。（A–B）采樣站位示意圖（黃色五角星表示采樣點）。（C–D）整體沉積物中鉬（Mo）與錳（Mn）及鐵（Fe）含量關(guān)系圖。圖中同時展示了來自印度洋和太平洋的綜合數(shù)據(jù)集（n = 1,955）。?

??為解決上述不確定性、深化對全球海洋Mo同位素收支平衡的認(rèn)知，亟需對富含鐵錳（氫）氧化物的深海遠(yuǎn)洋沉積物開展系統(tǒng)的Mo同位素組成研究。針對這一科學(xué)問題，中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所同位素地球化學(xué)學(xué)科組王志兵副研究員、韋剛健研究員等，聯(lián)合中國地質(zhì)調(diào)查局青島海洋地質(zhì)研究所鄒亮研究員等展開研究。團(tuán)隊選取西太平洋海域的兩個深海遠(yuǎn)洋沉積物巖芯為研究對象（圖 2），系統(tǒng)調(diào)查了深海沉積物全巖及不同相態(tài) Mo 同位素的空間分布特征（圖 3）。研究結(jié)果顯示，研究區(qū)深海沉積物的?δ??Mo 值介于 -0.55‰至 0.19‰之間，顯著高于鐵錳結(jié)核與結(jié)殼的 δ??Mo 值（-0.70‰）。該研究最顯著的發(fā)現(xiàn)是，巖芯中鉬同位素組成隨深度呈現(xiàn)逐漸升高的趨勢：巖芯 XT19 的 δ??Mo 值由 -0.52±0.04‰升高至0.12±0.08‰；巖芯 GC112 的 δ??Mo 值由 -0.55±0.04‰升高至 0.19±0.03‰（圖 3）。這種垂向變化規(guī)律與太平洋南部及中部海域的觀測結(jié)果相似，暗示其可能具有全球普遍性。同時，基于兩份巖芯的?δ??Mo 值變化趨勢與?Mo/Ti 比值的升高、Mn/Mo 及?Fe/Mo 比值的降低呈現(xiàn)顯著一致性（圖?3），研究團(tuán)隊推測：深海沉積物 δ??Mo 隨深度逐漸偏重的機(jī)制，可能是由底層海水鉬向沉積物的滲透作用，以及隨后在深部沉積物柱中的循環(huán)過程共同驅(qū)動。

圖3. 西太平洋深海沉積物中隨深度變化的鉬同位素與金屬比值。該圖展示全巖樣品以下參數(shù)的深度剖面：（A）錳鈦比（Mn/Ti）、（B）鐵鈦比（Fe/Ti）、（C）鉬鈦比（Mo/Ti）、（E）鐵鉬比（Fe/Mo）、（F）錳鉬比（Mn/Mo）；（D）同時呈現(xiàn)全巖沉積物（空心符號）與提取的鐵錳（氫）氧化物相（實心符號）的鉬同位素值（δ??Mo）。“mbsf” 表示海底以下深度（單位：米）。作為參考，黃色條帶代表水成鐵錳結(jié)殼與結(jié)核的平均 δ??Mo 值（-0.70±0.14‰）。?

??最后，通過整合本次研究獲得的分析數(shù)據(jù)與已發(fā)表的深海遠(yuǎn)洋沉積物Mo濃度及同位素數(shù)據(jù)，計算得出氧化性沉積物Mo輸出通量為?1.52×10? mol/y，其對應(yīng)的 δ??Mo 值為 -0.09±0.23‰。研究人員進(jìn)一步依據(jù)上述參數(shù)修正了全球Mo元素和同位素收支平衡模型（圖 4）。修正后的平衡模型不僅深化了對深海遠(yuǎn)洋沉積物在全球Mo循環(huán)中貢獻(xiàn)的認(rèn)知，同時提升了基于Mo同位素的古海洋學(xué)重建精度。更新后的全球Mo同位素質(zhì)量平衡模型表明，以往研究顯著高估了古海洋 euxinic 環(huán)境（即缺氧且富含硫化氫的環(huán)境）的海底分布范圍（圖 5）。

圖 4. 海洋鉬（Mo）同位素質(zhì)量平衡的最新模型。該示意圖展示了全球Mo收支平衡中的主要輸入項（紫色圓圈：河流輸入、低溫?zé)嵋狠斎耄┡c輸出項（綠色圓圈：各類沉積物、高溫?zé)嵋狠敵觯Ｃ總€圓圈的大小與估算通量成正比，通量數(shù)值標(biāo)注于圓圈內(nèi)（單位：×10? mol / 年，黑色字體）。本模型的概念框架基于 Little 等人（2025 年）的研究成果。

圖?5. 海水δ??Mo與海洋匯分布關(guān)系的模擬結(jié)果。該模型基于?euxinic 匯（F_EUX）、還原態(tài)匯（F_RED）及氧化態(tài)匯（F_OX）的相對占比，展示了海水?δ??Mo 的穩(wěn)態(tài)值。紅色圓點代表現(xiàn)代鉬同位素收支平衡狀態(tài)，淺藍(lán)色陰影區(qū)域為不合理的質(zhì)量平衡解。帶箭頭標(biāo)注的陰影區(qū)域則呈現(xiàn)了隨深海氧化程度增強(qiáng)，海水?δ??Mo 值的預(yù)測變化趨勢（據(jù)?Chen 等人，2015 年修改）。

????該研究成果近期發(fā)表于國際知名刊物?Nature?Communications。王志兵副研究員為第一作者和通訊作者，中國地質(zhì)調(diào)查局青島海洋地質(zhì)研究所鄒亮研究員為共同通訊作者。該項研究獲得了國家重點研發(fā)計劃，國家自然科學(xué)基金、中國地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查二級項目，廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金等項目支持。廣東海洋地質(zhì)調(diào)查局鄧義楠教授提供了部分深海沉積物樣品。

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論文信息：?Zhibing Wang*,Jie Li,Bangqi Hu,Liang Zou*,Xue Ding,Le Zhang,Jinlong Ma,Gangjian Wei. Revised Oceanic Molybdenum Isotope Budget from Deep-Sea Pelagic Sediments.?Nat Commun 16,10086 (2025). https://doi.org/10.1038/s41467-025-65006-5

論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-65006-5