廣州地化所、深地科學卓越創(chuàng)新中心估算2014-2018年我國東部CFC-11排放量上限
文章來源：廣州地球化學研究所 | 發(fā)布時間：2021-11-09
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CFCs （氟氯烴類化合物，又稱“氟利昂”）是一類從上世紀三十年代開始使用的第一代制冷劑和發(fā)泡劑。CFCs在對流層中很穩(wěn)定，壽命達幾十到上百年，可傳輸至平流層并光解產(chǎn)生活性氯原子，對臭氧層產(chǎn)生巨大的破壞作用。為保護臭氧層，自20世紀80年代開始，各國在《蒙特利爾議定書》及其修正案的框架下，先后限制了包括CFCs在內(nèi)的消耗臭氧層物質(zhì)（ODS）的生產(chǎn)和使用。我國做為發(fā)展中國家，應在2010年1月前完全停止生產(chǎn)和使用CFCs。CFC-11（CCl3F，一氟三氯甲烷）貢獻了平流層中約四分之一的活性氯原子，一個氯原子可以破壞十萬個臭氧分子，因而對臭氧層的破壞能力極強。隨著《蒙特利爾議定書》及其修正案的實施，大氣中CFC-11的濃度在90年代中期達到峰值后開始逐步下降。然而，2018和2019年相繼發(fā)表在《Nature》上的兩篇文章，發(fā)現(xiàn)2012年后大氣中CFC-11的濃度下降速率變慢，推測可能出現(xiàn)了CFC-11的“意外排放”，并基于在太平洋全球背景站點的觀測指出該“意外排放”主要來自東亞，中國東部貢獻了全球CFC-11“意外排放”的約40-60%，而山東和河北等可能是排放熱點地區(qū)。這一發(fā)現(xiàn)引起了媒體的廣泛關注，使我國遭受了嚴重的環(huán)境外交壓力。客觀而言，這些研究對中國東部CFC-11排放量的估算均是基中國大陸以外極少數(shù)站點的觀測數(shù)據(jù)，且不同研究估算的排放量相差很大，非常缺乏基于本地實測數(shù)據(jù)的估算和評估。
針對這一問題，中國科學院廣州地球化學研究所王新明研究員和張艷利特任研究員課題組與山東大學薛麗坤教授、中國科學院煙臺海岸帶研究所唐建輝研究員和加州大學爾灣分校Donald Blake教授合作，利用2012-2018年間在山東的三個郊區(qū)站點以及泰山頂和砣磯島兩個區(qū)域背景站點的觀測數(shù)據(jù)，對CFC-11的變化趨勢和排放情況進行了評估。研究發(fā)現(xiàn)，與夏威夷Mauna Loa全球背景站點相比，在山東同期測得CFC-11濃度水平要高出17-23%，但結合前期研究結果來看，2012-2018年CFC-11水平仍呈顯著下降趨勢，且下降速率（-3.8 ppt yr-1）高于全球背景站下降速率（-1.2 ppt yr-1）（圖1）。必須看到，觀測期間泰山頂和砣磯島站點后向氣團軌跡表明，經(jīng)過山東半島聚氨酯泡沫工業(yè)區(qū)氣團的CFC-11濃度明顯增加，間接說明CFC-11的“意外排放”可能與聚氨酯泡沫工業(yè)生產(chǎn)活動有關（圖2）。我們進一步基于示蹤物比值法對我國東部CFC-11排放量進行了估算，兩個站點基于一氧化碳(CO)、氯仿(CHCl3)和四氯化碳(CCl4)等示蹤物的估算結果比較一致（圖3），得出我國東部CFC-11的平均排放量14.7±4.3 Gg yr-1。這一結果低于前期國外研究估算值，且由于我們的估算是基于在排放熱點地區(qū)觀測的CFC-11與示蹤物比值來代表整個東部地區(qū)，因而該排放量應是我國東部CFC-11的排放上限。
我國一直積極參與并推進落實《蒙特利爾議定書》及其修正案。研究指出，此次我國履約工作陷入同際質(zhì)疑的被動局面，與缺乏有效的監(jiān)測評估體系有關。如果有高精度、高時間分辨率的監(jiān)測網(wǎng)絡，及時發(fā)現(xiàn)和捕捉異常的非法排放，就可避免出現(xiàn)這種被動局面。2018年以來，我國生態(tài)環(huán)境部開展了多次全國性ODS執(zhí)法專項行動，并計劃建設ODS背景濃度監(jiān)測網(wǎng)絡，為履行《蒙特利爾議定書》及其修正案提供科學支撐。
圖1. 本研究報道的CFC-11濃度（實心）與前期文獻報道的CFC-11濃度（空心）。淺綠色實線為NOAA MLO全球背景站2000 - 2018年CFC-11濃度變化；灰色虛線為在山東觀測到的CFC-11濃度呈下降趨勢。
圖2. 2014年砣磯島站點120h氣團后向軌跡的聚類結果及每條聚類中CFC-11、CO和主要鹵代烴(CFC-12、HCFC-22、CH2Cl2、CHCl3和CCl4)的濃度
圖3. 基于CFC-11與多種示蹤物比值估算中國東部CFC-11的排放量
研究受到國家自然科學基金委、中國科學院先導專項、中國科學院青年創(chuàng)新促進會和廣東省科技廳等項目的聯(lián)合資助。相關研究成果近期發(fā)表在Environmental Science & Technology Letters。
論文主要實驗數(shù)據(jù)在中國科學院廣州地球化學研究所公共技術服務中心有機地球化學分析平臺完成測試。
論文信息：Huang, X.Q.; Zhang, Y.L.*; Xue, L.K.; Tang, J.H.; Song, W.; Donald, B.; Wang, X.M.* Constraining Emission Estimates of CFC-11 in Eastern China Based on Local Observations at Surface Stations and Mount Tai. Environmental Science & Technology Letters, 2021, 8, 11, 940–946. https://doi.org/10.1021/acs.estlett.1c00539.
