云中過程在重塑活化顆粒化學和微觀物理性質的作用獲揭示
氣溶膠與云之間的相關作用是評估全球氣候輻射強迫過程中主要不確定因素之一。了解云中過程中如何影響顆粒物的理化性質對于深入認識氣溶膠大氣化學過程及其效應具有重要意義。盡管已有研究報道云中過程對氣溶膠整體性質（例如質量、化學組分）的影響，但對于單個氣溶膠粒子微觀物理特性（例如形狀，混合結構）的影響還不明確。考慮到云中過程對二次氣溶膠（特別是硫酸鹽和有機物）的重要貢獻，該過程可能對氣溶膠理化特征產生不可忽視的影響。
中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室博士研究生傅玉珍（導師：畢新慧研究員、張國華研究員）在廣東南嶺國家大氣背景站開展研究；同時采集了云滴殘留顆粒（干燥后的云滴）和間隙顆粒（云中未活化為云滴的顆粒），并利用透射電子顯微鏡分析其中有機物的混合結構和黑碳顆粒的形貌。研究結果揭示了云中過程在重塑活化顆粒化學和微物理性質方面的重要作用。
結果發現，云滴殘留顆粒中有機物顆粒的混合結構及化學組分特征與間隙顆粒存在顯著差異（圖1）：云滴殘留顆粒中核-殼結構有機物顆粒的占比高于間隙顆粒中（27% vs. 12%）；且云滴殘留顆粒中有機物殼的O/C也高于間隙顆粒。這意味著云中過程會促進氧化度高的有機物生成并容易形成核-殼結構的顆粒物，且高氧化性有機物包裹層可能顯著提高了這類顆粒物的吸濕性（1.4倍）。該結果可為進一步模擬云中過程二次有機氣溶膠形成及效應提供參考。觀測結果還表明，云滴殘留顆粒和間隙顆粒中黑碳主要（約80%）分布在邊緣位置，而且間隙顆粒中的黑碳更加緊湊（圖2）。這與現有認識以及當前在氣候模型中假設的核-殼模型（及黑碳位于顆粒的中心）有很大不同。進一步的測算結果表明，這種結構的黑碳顆粒相對于核-殼模型的吸收截面減少20-30%。
圖1：云滴殘留顆粒(RES)和間隙顆粒(INT)中有機物顆粒的混合結構及其占比
圖2：云滴殘留顆粒(RES)和間隙顆粒(INT)中黑碳的分形維數
該研究成果近期發表在Atmospheric Chemistry and Physics。本研究受到國家自然科學基金和廣東省杰出青年科學基金等項目資助，主要合作者包括中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室王新明研究員和中科院礦物學與成礦學重點實驗室朱建喜研究員等人。
文章信息：Fu, Y., Lin, Q., Zhang, G., Yang, Y., Yang, Y., Lian, X., Peng, L., Jiang, F., Bi, X., Li, L., Wang, Y., Chen, D., Ou, J., Wang, X., Peng, P., Zhu, J., and Sheng, G.: Impact of in-cloud aqueous processes on the chemical compositions and morphology of individual atmospheric aerosols, Atmos. Chem. Phys., 20, 14063-14075, 10.5194/acp-20-14063-2020, 2020.
