廣州地化所在大氣中萘的單體三元同位素（δ13C，Δ14C 和 δ2H）組成及其源解析取得新進展
中等揮發性有機物（IVOCs）是一類重要的二次有機氣溶膠（SOA）前體物，對SOA的貢獻率可達30%~60%。萘，因其相對較高的含量和較高的SOA生成潛勢，高頻次地被選作為研究IVOCs的模型化合物。深入了解大氣中萘的排放源組成，可以為進一步理解IVOCs的排放源組成特征提供參考依據，有助于制定針對性的空氣污染防治政策。然而，目前大氣中萘的排放源組成和相對貢獻仍不夠明晰。基于有機污染物的單體同位素組成信息進行源解析，是一種高效、準確的源解析技術方法。近期，中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室張干研究組博士生唐天罡，首次實現了環境大氣中萘的三元同位素組成（δ13C，Δ14C 和 δ2H）測量，并用其對我國五個大型城市大氣中的萘進行了源解析。
首先，研究者利用大流量空氣采樣器采集了京津冀地區（北京、天津、石家莊）和廣州的大氣樣品。其次，采集后的大氣樣品進過化學前處理和預凈化后用氣相色譜和穩定同位素比值質譜聯用儀（GC-IRMS）分析萘的穩定碳（δ13C）和氫（δ2H）同位素組成。再利用制備氣相色譜（PCGC）分離出單體萘。經微量碳石墨制靶后，利用有機地球化學國家重點實驗室14C專用加速器質譜儀（GIG-CAMS），分析萘的放射性碳同位素（Δ14C）組成。
圖1為大氣中萘的δ13C、 δ2H同位素組成。
通過對比樣品和排放源的同位素組成特征，識別出大氣中萘的主要排放源為生物質燃燒、液體化石燃料燃燒、煤炭高溫燃燒和煤炭低溫燃燒。
圖 2 現代生物質來源對大氣中萘貢獻 （%）
通過測定萘的Δ14C比值可以推算出其中生物源貢獻的比例，結果如圖2所示。京津冀城市大氣中萘的生物源貢獻約5%，郊區點生物源的貢獻大于城區點，約是其4倍。季節變化特征為：冬、春季>夏季。
圖 3 不同排放源對大氣中萘的相對貢獻（%）
依據大氣中萘的三重同位素（δ13C，Δ14C 和 δ2H）組成特征，利用貝葉斯同位素混合模型估算出其排放源的相對貢獻比值，結果如圖3所示。結果表明：空間上，城市點的排放特征基本一致，貢獻分別為液體化石燃料燃燒47%，煤炭高溫燃燒27%、煤炭低溫燃燒19%。郊區點煤碳低溫燃燒貢獻最大，占比為70%。時間上，與夏季相比，冬春季煤炭低溫燃燒貢獻增加約10%，同時煤炭高溫燃燒減少約10%。
此項研究由張干研究員提出概念設計，成志能博士參與指導實驗工作，博士生唐天罡承擔具體工作并撰寫論文。單體萘Δ14C的測量在有機地球化學國家重點實驗室的14C專用加速器質譜儀（GIG-CAMS）上進行，由朱三元高級工程師提供技術支持。復旦大學陳穎軍教授參與討論。武漢大學成海容副教授參與組織采樣工作和討論。廣州地化所徐步青、張伯龍等眾多博士生參與了采樣工作和學術討論。
此項研究成果，近期發表在國際期刊 Environmental Science & Technology 上。
論文信息：Tang, T.; Cheng, Z.*; Xu, B.; Zhang, B.; Zhu, S.; Cheng, H.; Li, J.; Chen, Y.; Zhang, G.*, Triple Isotopes (δ13C, δ2H, and Δ14C) Compositions and Source Apportionment of Atmospheric Naphthalene: A Key Surrogate of Intermediate-Volatility Organic Compounds (IVOCs). Environ. Sci. Technol. 2020, 54 (9), 5409-5418.
相關鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.0c00075
有機地球化學國家重點實驗室 & 科技與規劃處 供稿
