




典型源排放中棕色碳的光學和分子組成取得新進展
棕色碳(BrC)是一類在近紫外和可見光區吸收光輻射的有機碳,不僅對大氣造成輻射強迫,更是對大氣光化學反應速率有著重要作用。棕色碳的結構復雜、種類眾多以及來源廣泛。大量的研究表明生物質燃燒、煤燃燒、機動車尾氣、生物排放以及二次有機氣溶膠等是BrC的重要來源。但是,不同源排放的BrC進入大氣后,受到復雜的大氣化學過程,其光學性質和化學結構會發生很大的變化,這增加了研究BrC的難度,尤其是BrC的源解析。因此,從源頭研究BrC是了解BrC大氣演化的一個重要前提條件。
中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室的唐嬌博士和李軍、張干研究員等與中國科學院煙臺海岸帶研究所的唐建輝研究員和復旦大學陳穎軍教授合作,選擇模擬生物質開放燃燒和家用煤燃燒,以及機動車尾氣這三種源排放的溶解性BrC作為研究對象,基于激發-發射熒光技術(EEM)-平行因子分析(PARAFAC)和傅里葉變換離子回旋共振質譜(FT-ICR MS)等技術對其光學和分子組成進行了解析。研究結果表明不同源樣品的不同溶解組分分別具有獨特的熒光成分組成特征(圖1和圖2),這種獨特的熒光成分組成特征可能受到了各自獨特的分子組成結構的影響(圖3)。典型源排放樣品中溶解性棕色碳的吸光能力受分子質量和不飽和度影響(圖4)。該研究對棕色碳的光學、結構及分子進行了詳細探究,將為進一步了解BrC在大氣中的演化及對其進行源解析提供一定的科學指導。研究結果近期發表在國際期刊Atmospheric Chemistry and Physics上。

圖1. 平行因子識別的生物質開放燃燒、家用煤燃燒和機動車排放樣品的水溶性有機碳(WSOC,P1-6)和甲醇溶的有機碳(MSOC,C1-6)組分中的熒光成分圖

圖2. 平行因子識別的生物質開放燃燒、家用煤燃燒和機動車排放樣品的水溶性有機碳(WSOC,a)和甲醇溶的有機碳(MSOC,b)組分中的相對熒光成分的貢獻

圖3. 維恩圖(Venn diagram)識別的生物質開放燃燒、家用煤燃燒和機動車排放樣品的水溶性有機碳(WSOC,a)和甲醇溶的有機碳(MSOC,b)中獨立分子化合物的范式圖(Van Krevelen)分布

圖4. 可能BrC分子的等效雙鍵指數(DBE)和分子質量(MW)與水溶性有機碳(WSOC,a)和甲醇溶的有機碳(MSOC,b)組分的吸光能力(MAE365)之間的線性關系
論文信息:Tang, Jiao; Li, Jun; Su, Tao; Han, Yong; Mo, Yangzhi; Jiang, Hongxing; Cui, Min; Jiang, Bin; Chen, Yingjun; Tang, Jianhui; Song, Jianzhong; Peng, Ping'an; Zhang, Gan. Molecular compositions and optical properties of dissolved brown carbon in biomass burning, coal combustion, and vehicle emission aerosols illuminated by excitation-emission matrix spectroscopy and Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry analysis. ATMOSPHERIC CHEMISTRY AND PHYSICS, 2020, 20(4): 2513-2532. DOI: 10.5194/acp-20-2513-2020
相關鏈接:https://www.atmos-chem-phys.net/20/2513/2020/
(有機地球化學國家重點實驗室)