氮氧化物(NOx)是大氣活性氮的主要成分,在大氣中會發生一系列化學或者光學反應造成大氣污染,對自然環境和人類健康等方面造成嚴重危害。NOx是生成臭氧(O3)的重要前體物,與我國日益突出的O3問題緊密相連。此外,大量研究表明NOx在細顆粒物(PM2.5)形成及灰霾天氣產生中同樣扮演著重要角色:高濃度NOx可以激發其他前體物由氣態向顆粒態迅速轉化。NOx是PM2.5中硝酸鹽(NO3-)的前體物,研究顯示“大氣國十條”實施以來,我國PM2.5中硫酸鹽(SO42-)與有機質(OM)的質量濃度占比快速下降,而NO3-占比卻呈現上升的趨勢,且這種上升趨勢在城市區域的灰霾天氣最為顯著。因此NOx污染治理是進一步減緩我國大氣污染,減少灰霾天氣產生的關鍵,這對準確辨識NOx來源及轉化途徑提出了迫切需求。
中國科學院廣州地球化學研究所有機地球化學國家重點實驗室的宗政博士和李軍研究員等與中國科學院煙臺海岸帶研究所的田崇國研究員合作,選擇北京、上海、廣州、武漢、成都等我國主要城市作為研究靶區,基于穩定氮同位素技術(-δ15NO3-)、Bayesian模型、PSCF模型等多種手段對五個城市NOx來源特征及轉化途徑進行了解析。研究結果表明燃煤源是五個城市NOx的主要來源,貢獻比例在31.1%-41.0%(圖一),該類排放源主要來自于我國華北地區和南部較為發達的地區(圖二);除了成都,移動源(包括機動車與船舶)是NOx的次要貢獻源,它的源區主要分布在我國典型城市群及渤海、黃海、東海等區域;生物質燃燒源與生物土壤源具有相似的排放源區,主要來自我國華北平原與四川盆地。在NOx轉化路徑方面,五城市NOx的OH轉化路徑比例均呈現明顯的季節變化,夏季較高,冬季較低;并且與緯度存在顯著的相關性。聚焦城市灰霾期,基于NOx來源特征可以看出在2013至2014年民用燃煤源是導致我國城市灰霾天氣發生的重要誘導因素之一(圖三)。該研究對我國主要城市區域NOx的來源、轉化及地理來源進行了詳細探究,將為進一步緩解我國城市區域NOx污染提供科學指導。研究結果近期發表在國際期刊Environment International上。

圖1. 燃煤源、移動源、生物質燃燒源與生物土壤源對五城市NOx的貢獻及其季節變化

圖2. 五城市NOx燃煤源、移動源、生物質燃燒源與生物土壤源的源區分布特征

圖3. 灰霾期(HP)與非灰霾期(NHP)四類排放源對五城市NOx貢獻特征的對比
論文信息:Zong, Z.; Tan, Y.; Wang, X.; Tian, C*.; Li, J*.; Fang, Y.; Chen, Y.; Cui, S.; Zhang, G. Dual-modelling-based source apportionment of NOx in five Chinese megacities: Providing the isotopic footprint from 2013 to 2014. Environmental International, 2020, 137, 105592, doi:10.1016/j.envint.2020.105592.
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(有機地球化學國家重點實驗室供稿)